Στην περιοχή των Σφακίων γεννήθηκε και μεγαλούργησε μια θεά, πριν ο ανθρώπινος νους εφεύρει την Αρτέμιδα-προστάτιδα του κυνηγιού και των δασών. Ήταν η Βριτομάρτις (από το βριτύ = γλυκιά και το μάρτις = κοπέλα, παρθένα), η οποία λατρεύτηκε σ’ ολόκληρη την Κρήτη, αλλά και πέραν απ’ αυτή. Στον ίδιο τόπο κατέφευγε ο λαμπρός θεός Απόλλων, για να τον εξαγνίσει από το φρικτό μίασμα ο πανίσχυρος αρχιερέας Καρμάνορας. Από τότε ο Απόλλων έγινε φίλος και προστάτης των Σφακιανών.
Το πασίγνωστο στην αρχαιότητα μαντείο της Τάρρας ήταν επίσης κτισμένο εκεί. Από την Τάρρα ξεκίνησαν ιερείς και πήγαν στη (σημερινή) Στερεά Ελλάδα όπου έκτισαν ένα νέο μαντείο, το Μαντείο των Δελφών. Στο ταξίδι τους οδηγούσε ο φίλος τους Απόλλων, μεταμορφωμένος σε Δελφίνι – όπως και η ακολουθία του. Γι’ αυτό οι Σφακιανοί έδωσαν την ονομασία «Μαντείο των Δελφών» (δηλαδή, κατά μία ερμηνεία, των δελφινιών) και το αφιέρωσαν στο θεό-φίλο τους. Στο βουνό Γκίγκιλος (βουνό που δεσπόζει πάνω από την είσοδο του φαραγγιού της Σαμαριάς) επέλεξε κι έστησε το θρόνο του ο Δίας ο Κρηταγενής, πριν τον μεταφέρει αργότερα στην κορυφή του Ολύμπου.
Στα Σφακιά έζησε κι η πανέμορφη νεράιδα Ακακκαλίδα. Από τους γεμάτους θρύλους έρωτές της με θεούς, ήρθαν στον κόσμο οι μετέπειτα γενάρχες που έκτισαν πόλεις ξακουστές, όπως η Κυδωνία, η Νάξος, η Έφεσσος και η Οαξός. Εκεί γεννήθηκε κι ανατράφηκε επίσης ο περίφημος μουσικοσυνθέτης και τραγουδιστής Χρυσόθεμις, πρώτος νικητής στα Πύθια, στον πανελλήνιο διαγωνισμό μουσικής. Σ’ αυτό τον τόπο βασίλευσε ο Κατρέας, ο πρωτότοκος γιος του Μίνωα.
Στο δικό του παλάτι βρισκόταν φιλοξενούμενος ο βασιλιάς της Σπάρτης Μενέλαος (ήταν εγγονός του), τότε που βρήκε ευκαιρία ο Πάρις να κλέψει την Ωραία Ελένη, αιτία του Τρωικού Πολέμου. Ακόμη και σήμερα, το φαράγγι που βρισκόταν δίπλα στο παλάτι του Κατρέα, ονομάζεται «του Κατρέ ο λαγκός» (λαγκός = φαράγγι). Στο νησί Γαύδος, την αρχαία Ωγυγία, ζούσε η νύμφη Καλυψώ, που κράτησε κοντά της για οκτώ ολόκληρα χρόνια τον πολυμήχανο Οδυσσέα, όπως το βεβαιώνει ο Όμηρος. Ακόμη, τα Σφακιά είναι η περιοχή όπου ενδημεί ο δίκταμος, φυτό με θαυματουργές ιδιότητες.
Η παράδοση θέλει την ίδια την Αφροδίτη να μαζεύει το δίκταμο και να το δίδει ως βάλσαμο στον τραυματισμένο γιο της. Θα πρέπει επίσης να αναφερθεί ότι ο Απόστολος Παύλος έμεινε θαλασσοδαρμένος στα Σφακιά, όταν τον πήγαιναν στη Ρώμη για να τον δικάσουν.